本发明属于自旋电子学领域，具体涉及一种三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法。
背景技术：
三维拓扑绝缘体是一种在表面具有自旋动量锁定狄拉克电子态的新型量子物质态，具有许多奇异的性质。bi2te3是一种典型的三维拓扑绝缘体，在自旋电子学和量子计算领域具有很大的应用潜力。由于自旋电子学器件具有低能耗、高集成度、高数据处理速度等优点，因此成为当前的研究热点。自旋电流的产生、操纵与探测是自旋电子学的一个重要的研究内容。
在三维拓扑绝缘体中，由于存在强自旋轨道耦合，可以实现自旋霍尔效应和逆自旋霍尔效应，可以实现自旋极化和自旋状态的有效控制。如果在具有自旋轨道耦合的系统中用圆偏振光注入自旋极化载流子，在自旋霍尔效应作用下，会在垂直于外加电场的方向上测量到电流，该电流称为光致反常霍尔电流。光致反常霍尔电流是研究自旋电流的产生、操纵与探测的有力工具。对三维拓扑绝缘体来说，光致反常霍尔电流有三个来源，即上表面态、体态和下表面态。但这三者的信号往往混在一起，要分析光致反常霍尔电流的产生机理与调控机制，必须要能够区分出光致反常霍尔电流的主要贡献，即分析出其主要来源于上表面态、体态还是下表面态。然而，目前还没有方法能够区分光致反常霍尔电流的主要贡献。
技术实现要素：
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，该方法有利于简单、快捷、有效地区分三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：一种三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，包括以下步骤：
步骤s1：在（111）面的高阻单晶硅上，用分子束外延设备生长bi2te3样品，然后在样品表面通过电子束蒸发沉积一对点状钛金电极和一对条形钛金电极；
步骤s2：对样品进行x射线光电子能谱分析测试，记得到的xps光谱为xps1光谱；
步骤s3：将样品放置在真空杜瓦瓶中；通过激光器发出激光依次通过起偏器、光弹性调制器以及杜瓦瓶窗口，垂直照射在样品的几何中心，即四个电极的中心位置；
步骤s4：将样品左、右两侧的条形钛金电极分别接直流电压源的正、负极输出端，通过计算机控制直流电压源输出一组从正到负的直流电压，从而产生一组从正到负的纵向电场；步骤s3中的光照射在样品上后产生光电流；从点状钛金电极采集光电流，然后依次输入前置放大器和锁相放大器，所述锁相放大器的参考频率为光弹性调制器的一倍频工作频率，锁相放大器输出的信号通过数据采集卡输入计算机；测量这组纵向电场e下的光电流，即通过锁相放大器提取出与光弹性调制器的一倍频同频率的光电流信号，记为i ；
步骤s5：将样品右、左两侧的条形钛金电极分别接直流电压源的正、负极输出端，即相较于步骤s4将两条形钛金电极的接线对调，通过计算机控制直流电压源输出一组从正到负的直流电压，从而产生一组从正到负的纵向电场；步骤s3中的光照射在样品上后产生光电流；从点状钛金电极采集光电流，然后依次输入前置放大器和锁相放大器，所述锁相放大器的参考频率为光弹性调制器的一倍频工作频率，锁相放大器输出的信号通过数据采集卡输入计算机；测量这组纵向电场e下的光电流，即通过锁相放大器提取出与光弹性调制器的一倍频同频率的光电流信号，记为i-；
步骤s6：通过如下公式（1）提取光致反常霍尔电流ipahe：
ipahe=(i －i-)/2（1）
i 对应的纵向电场和i-对应的纵向电场的绝对值相等，但方向相反；记得到的光致反常霍尔电流ipahe随纵向电场e的变化曲线为ipahe1；
步骤s7：对样品进行氧化处理，然后对氧化后的样品重复步骤s2~s6，记氧化后得到的xps光谱为xps2光谱，记氧化后得到的光致反常霍尔电流ipahe随纵向电场e的变化曲线为ipahe2；
步骤s8：分别记xps1、xps2光谱中拓扑绝缘体的bi元素的特征峰与bi的氧化物的特征峰的强度比值分别为fbi1、fbi2，分别记xps1、xps2光谱中拓扑绝缘体的te元素的特征峰与te的氧化物的特征峰的强度比值分别为fte1、fte2，分别记ipahe1、ipahe2曲线的斜率分别为σ1、σ2；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1减小，则判断ipahe1和ipahe2都为上表面态的贡献占主导；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1出现反号，则判断ipahe1为上表面态的贡献占主导，而ipahe2为下表面态的贡献占主导；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1减小，则判断ipahe1和ipahe2都为下表面态的贡献占主导。
进一步地，所述bi2te3样品为矩形结构，所述一对点状钛金电极沉积于矩形两长边内侧的中线上，所述一对条形钛金电极沿矩形两短边内侧边缘沉积。
进一步地，所述步骤s1中，所述bi2te3样品为单晶结构，样品短边≥2mm，长边≥5mm，厚度为3~5纳米。
进一步地，所述点状钛金电极为直径0.25mm的圆形点状钛金电极，两个圆形点状钛金电极内侧的间距≥1.5mm；所述条形钛金电极的宽度为1mm，长度与样本短边相适应，两个条形钛金电极内侧的间距≥3mm。
进一步地，所述步骤s3中，激光器的功率为30~200mw，发出的激光的波长为1064nm，打在样品上的光斑的直径小于两个点状钛金电极的间距，也小于两个条形钛金电极的间距；所述光弹性调制器的工作频率为50khz，光弹性调制器的主轴方向与起偏器的偏振方向夹角为45度，光弹性调制器的位相延迟为0.25×波长。
进一步地，所述步骤s4中，直流电压源的输出电压的最小值的取值范围为-10~-1v，最小值的取值范围为1~10v，计算机控制直流电压源每10s改变一次电压，步长为0.1~0.5v。
进一步地，所述步骤s7中，对样品进行氧化处理的方法为：将样品置入无尘的空气氛围中，在室温下使其自然氧化1~20天。
相较于现有技术，本发明具有以下有益效果：通过简单易行的方法将光致反常霍尔电流测量出来，并通过对比氧化前后的x射线光电子能谱和光致反常霍尔电流，区分三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流，测量结果准确，简单易行，成本低廉，具有很强的实用性和广阔的应用前景。
附图说明
图1是本发明实施例的方法实现流程图。
图2是本发明实施例中测量光致反常霍尔电流的实验光路示意图。
图3是本发明实施例中厚度为3nm的三维拓扑绝缘体bi2te3样品在氧化前后的光致反常霍尔电流随纵向电场变化的曲线的比较图。
图4是本发明实施例中厚度为3nm的三维拓扑绝缘体bi2te3样品在氧化前对应td3d和bi4f能级的xps谱。
图5是本发明实施例中厚度为3nm的三维拓扑绝缘体bi2te3样品在氧化后对应td3d和bi4f能级的xps谱。
图2中：1-1064nm激光器，2-衰减片，3-起偏器，4-光弹性调制器，5-拓扑绝缘体bi2te3样品，6-沉积在样品上的电极，7-前置放大器，8-锁相放大器，9-直流电压源，10-低温杜瓦瓶，11-计算机。
具体实施方式
下面结合附图及具体实施例对本发明作进一步的详细说明。
本发明提供了一种三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，如图1所示，包括以下步骤：
步骤s1：在（111）面的高阻单晶硅上，用分子束外延设备生长bi2te3样品，然后在样品表面通过电子束蒸发沉积一对点状钛金电极和一对条形钛金电极。
在本发明较佳实施例中，所述bi2te3样品为矩形的单晶结构，样品短边≥2mm，长边≥5mm，厚度为3~5纳米（包含3纳米和5纳米）。所述一对点状钛金电极沉积于矩形两长边内侧的中线上，所述一对条形钛金电极沿矩形两短边内侧边缘沉积。所述点状钛金电极为直径0.25mm的圆形点状钛金电极，两个圆形点状钛金电极内侧的间距≥1.5mm；所述条形钛金电极的宽度为1mm，长度与样本短边相适应，两个条形钛金电极内侧的间距≥3mm。
在本实施例中，所述bi2te3样品的尺寸大小为2mm×12mm，厚度为约3纳米。所述点状钛金电极为直径0.25mm的圆形点状钛金电极，两个圆形点状钛金电极内侧的间距为1.5mm；所述条形钛金电极大小为1mm×2mm，两个条形钛金电极内侧的间距为10mm。
步骤s2：对样品进行x射线光电子能谱分析（xps）测试，记得到的xps光谱为xps1光谱。
步骤s3：为了防止样品氧化，将样品放置在真空度约为1帕的真空杜瓦瓶中；通过激光器发出激光依次通过起偏器、光弹性调制器以及杜瓦瓶窗口，垂直照射在样品的几何中心，即四个电极的中心位置。
在本实施例中，激光器的功率为30~200mw，发出的激光的波长为1064nm，打在样品上的光斑的直径小于两个点状钛金电极的间距，也小于两个条形钛金电极的间距。所述光弹性调制器的工作频率为50khz，光弹性调制器的主轴方向与起偏器的偏振方向夹角为45度，光弹性调制器的位相延迟为0.25×波长。
步骤s4：将样品左、右两侧的条形钛金电极分别接直流电压源的正、负极输出端，通过计算机控制直流电压源输出一组从正到负的直流电压，从而产生一组从正到负的纵向电场；步骤s3中的光照射在样品上后产生光电流；从点状钛金电极采集光电流，然后依次输入前置放大器和锁相放大器，所述锁相放大器的参考频率为光弹性调制器的一倍频工作频率，即50khz，锁相放大器输出的信号通过数据采集卡输入计算机；测量这组纵向电场e下的光电流，即通过锁相放大器提取出与光弹性调制器的一倍频同频率的光电流信号，记为i 。
其中，直流电压源的输出电压的最小值的取值范围为-10~-1v，最小值的取值范围为1~10v，计算机控制直流电压源每10s改变一次电压，步长为0.1~0.5v。
步骤s5：将样品右、左两侧的条形钛金电极分别接直流电压源的正、负极输出端，即相较于步骤s4将两条形钛金电极的接线对调，通过计算机控制直流电压源输出一组从正到负的直流电压，从而产生一组从正到负的纵向电场；步骤s3中的光照射在样品上后产生光电流；从点状钛金电极采集光电流，然后依次输入前置放大器和锁相放大器，所述锁相放大器的参考频率为光弹性调制器的一倍频工作频率，即50khz，锁相放大器输出的信号通过数据采集卡输入计算机；测量这组纵向电场e下的光电流，即通过锁相放大器提取出与光弹性调制器的一倍频同频率的光电流信号，记为i-。
步骤s6：通过如下公式（1）提取光致反常霍尔电流ipahe：
ipahe=(i －i-)/2（1）
i 对应的纵向电场和i-对应的纵向电场的绝对值相等，但方向相反；记得到的光致反常霍尔电流ipahe随纵向电场e的变化曲线为ipahe1；
步骤s7：对样品进行氧化处理，即将样品置入无尘的空气氛围中，在室温下使其自然氧化1~20天，然后对氧化后的样品重复步骤s2~s6，记氧化后得到的xps光谱为xps2光谱，记氧化后得到的光致反常霍尔电流ipahe随纵向电场e的变化曲线为ipahe2。
步骤s8：分别记xps1、xps2光谱中拓扑绝缘体的bi元素的特征峰与bi的氧化物的特征峰的强度比值分别为fbi1、fbi2，分别记xps1、xps2光谱中拓扑绝缘体的te元素的特征峰与te的氧化物的特征峰的强度比值分别为fte1、fte2，分别记ipahe1、ipahe2曲线的斜率分别为σ1、σ2；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1减小，则判断ipahe1和ipahe2都为上表面态的贡献占主导；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1出现反号，则判断ipahe1为上表面态的贡献占主导，而ipahe2为下表面态的贡献占主导；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1减小，则判断ipahe1和ipahe2都为下表面态的贡献占主导。
光致反常霍尔电流的产生原理如下：在纵向电场的作用下，电子发生定向运动。在圆偏振光的照射下，样品中产生自旋极化的载流子。根据自旋霍尔效应，这些自旋极化的载流子将受到一个与运动方向垂直的力的作用，而且自旋向上和自旋向下的电子受到的力的方向是相反的。因此，自旋向上的电子和自旋向下的电子将分别向样品的两边偏转。由于在圆偏振光激发下，产生的自旋向上和向下的载流子数目是不等的，因此，向两边偏转的电子数目不等，从而产生电流。这个电流即为光致反常霍尔电流。显然，这个电流垂直于外加电场的方向，且其强度与自旋轨道耦合的强度成正比。
三维拓扑绝缘体的上表面态和下表面态具有相反的自旋轨道耦合，因此，它们产生的光致反常霍尔电流的方向是相反的。体态也会产生光致逆自旋霍尔电流。因此，本发明测得的三维拓扑绝缘体的光致逆自旋霍尔电流是上表面态、下表面态和体态的贡献的总和。由于本发明所采用的样品很薄，只有约3纳米，考虑到体态的自旋轨道耦合强度比上、下表面态小很多，因此，体态的贡献可以忽略。
图2为本实施例中测量光致反常霍尔电流的实验光路示意图。其中的样品5是用分子束外延生长技术（mbe）在（111）面绝缘硅衬底上生长的bi2te3薄膜。由于bi2te3薄膜在空气中易氧化变质，因此需要将样品装在杜瓦瓶中，真空条件下储存并进行测量。
本实施例采用1064nm波长的固体激光器，光斑的强度是高斯分布的。激光器出来的光依次经过衰减片、起偏器、光弹性调制器后垂直打在样品四个电极的中心。打在样品上光斑的直径为1毫米，激光功率为50mw。光照产生的光电流经过前置放大器放大后进入锁相放大器。锁相放大器的参考频率为光弹性调制器的一倍频信号。光弹性调制器的位相延迟设置为0.25×波长。此时，光弹性调制器相当于一个四分之一波片。因此，通过锁相放大器可以提取出圆偏振光产生的电流。由于光弹性调制器会引入一些与纵向电场无关的背景电流信号。为了除去该信号，按步骤s4-s6的方法进行处理，即通过公式（1）提取出真正的光致逆自旋霍尔电流。
图3中实心小正方形所示的数据为样品氧化前由步骤s4-s6处理并由公式（1）提取得到的光致反常霍尔电流随纵向电场的变化曲线，即ipahe1。可见，ipahe1随纵向电场的斜率是正的。图3中实心小圆形所示的数据为样品氧化后由步骤s4-s6处理并由公式（1）提取得的光致反常霍尔电流随纵向电场的变化曲线，即ipahe2。可见，ipahe2随纵向电场的斜率是负的。
图4为本实施例中厚度为3纳米的三维拓扑绝缘体bi2te3样品在氧化前对应td3d和bi4f能级的xps谱。图中的实线是分峰拟合的曲线。其中，位于572.8和583.2ev附近的峰为bi2te3中te3d3/2和te3d5/2的能级峰，而位于576.4和586.9ev附近的峰为te的氧化物的能级峰。位于158.0和163.3ev附近的峰为bi2te3中bi4f7/2和bi4f5/2的能级峰，而位于164.7和159.5ev附近的峰对应bi的氧化物的峰。
图5为本实施例中厚度为3纳米的三维拓扑绝缘体bi2te3样品在氧化后对应td3d和bi4f能级的xps谱。图中的实线是分峰拟合的曲线。
对比图4和图5可以发现，氧化后xps光谱中拓扑绝缘体的bi元素的特征峰与bi的氧化物的特征峰的强度的比值fbi减小了，氧化后xps光谱中拓扑绝缘体的te元素的特征峰与te的氧化物的特征峰的强度的比值fte也减小了，表明上表面态的氧化程度加重了。因此，可以预见，此时上表面态的贡献的光致反常霍尔电流将变小。对比氧化前后光致反常霍尔电流随纵向电场的斜率，发现氧化后，光致反常霍尔电流随纵向电场的斜率由氧化前的正变为负的了。因此，可以推断，氧化前的光致反常霍尔电流主要是由上表面态贡献的。此时，上表面态的贡献大于下表面态。由于上下表面态贡献的光致反常霍尔电流反号，因此，此时的光致霍尔电流与上表面态的电流信号符号一致。氧化后，上表面态氧化较为严重，使得上表面态的贡献减小。这时候，下表面态的贡献大于上表面态的贡献，由于上下表面态贡献的光致反常霍尔电流反号，所以导致氧化后的光致霍尔电流相比于氧化前发生反号，此时光致反常霍尔电流随纵向电场的斜率也发生了反号。这样通过对比氧化前后的x射线光电子能谱和光致反常霍尔电流信号，发现本实施例中的3纳米样品在氧化前的光致反常霍尔电流为上表面态占主导，而氧化后的光致反常霍尔电流为下表面态占主导。
综上，本发明提出了一种简单、易操作的区分三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流的方法。该方法将激光依次通过起偏器、光弹性调制器，垂直入射在适当厚度的bi2te3样品的几何中心，使用直流电压源施加可调的稳定电压提供纵向稳定电场，在垂直于电场方向上测量光致反常霍尔电流。通过对比氧化前后样品的x射线光电子能谱和光致反常霍尔电流，区分了三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和成果进行了详尽说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
1.一种三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤s1：在（111）面的高阻单晶硅上，用分子束外延设备生长bi2te3样品，然后在样品表面通过电子束蒸发沉积一对点状钛金电极和一对条形钛金电极；
步骤s2：对样品进行x射线光电子能谱分析测试，记得到的xps光谱为xps1光谱；
步骤s3：将样品放置在真空杜瓦瓶中；通过激光器发出激光依次通过起偏器、光弹性调制器以及杜瓦瓶窗口，垂直照射在样品的几何中心，即四个电极的中心位置；
步骤s4：将样品左、右两侧的条形钛金电极分别接直流电压源的正、负极输出端，通过计算机控制直流电压源输出一组从正到负的直流电压，从而产生一组从正到负的纵向电场；步骤s3中的光照射在样品上后产生光电流；从点状钛金电极采集光电流，然后依次输入前置放大器和锁相放大器，所述锁相放大器的参考频率为光弹性调制器的一倍频工作频率，锁相放大器输出的信号通过数据采集卡输入计算机；测量这组纵向电场e下的光电流，即通过锁相放大器提取出与光弹性调制器的一倍频同频率的光电流信号，记为i ；
步骤s5：将样品右、左两侧的条形钛金电极分别接直流电压源的正、负极输出端，即相较于步骤s4将两条形钛金电极的接线对调，通过计算机控制直流电压源输出一组从正到负的直流电压，从而产生一组从正到负的纵向电场；步骤s3中的光照射在样品上后产生光电流；从点状钛金电极采集光电流，然后依次输入前置放大器和锁相放大器，所述锁相放大器的参考频率为光弹性调制器的一倍频工作频率，锁相放大器输出的信号通过数据采集卡输入计算机；测量这组纵向电场e下的光电流，即通过锁相放大器提取出与光弹性调制器的一倍频同频率的光电流信号，记为i-；
步骤s6：通过如下公式（1）提取光致反常霍尔电流ipahe：
ipahe=(i －i-)/2（1）
i 对应的纵向电场和i-对应的纵向电场的绝对值相等，但方向相反；记得到的光致反常霍尔电流ipahe随纵向电场e的变化曲线为ipahe1；
步骤s7：对样品进行氧化处理，然后对氧化后的样品重复步骤s2~s6，记氧化后得到的xps光谱为xps2光谱，记氧化后得到的光致反常霍尔电流ipahe随纵向电场e的变化曲线为ipahe2；
步骤s8：分别记xps1、xps2光谱中拓扑绝缘体的bi元素的特征峰与bi的氧化物的特征峰的强度比值分别为fbi1、fbi2，分别记xps1、xps2光谱中拓扑绝缘体的te元素的特征峰与te的氧化物的特征峰的强度比值分别为fte1、fte2，分别记ipahe1、ipahe2曲线的斜率分别为σ1、σ2；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1减小，则判断ipahe1和ipahe2都为上表面态的贡献占主导；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1出现反号，则判断ipahe1为上表面态的贡献占主导，而ipahe2为下表面态的贡献占主导；若氧化后fbi2和fte2的值相较于氧化前fbi1和fte1的值减小，且斜率σ2相较于斜率σ1减小，则判断ipahe1和ipahe2都为下表面态的贡献占主导。
2.根据权利要求1所述的三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，其特征在于，所述bi2te3样品为矩形结构，所述一对点状钛金电极沉积于矩形两长边内侧的中线上，所述一对条形钛金电极沿矩形两短边内侧边缘沉积。
3.根据权利要求2所述的三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，其特征在于，所述步骤s1中，所述bi2te3样品为单晶结构，样品短边≥2mm，长边≥5mm，厚度为3~5纳米。
4.根据权利要求3所述的三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，其特征在于，所述点状钛金电极为直径0.25mm的圆形点状钛金电极，两个圆形点状钛金电极内侧的间距≥1.5mm；所述条形钛金电极的宽度为1mm，长度与样本短边相适应，两个条形钛金电极内侧的间距≥3mm。
5.根据权利要求1所述的三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，其特征在于，所述步骤s3中，激光器的功率为30~200mw，发出的激光的波长为1064nm，打在样品上的光斑的直径小于两个点状钛金电极的间距，也小于两个条形钛金电极的间距；所述光弹性调制器的工作频率为50khz，光弹性调制器的主轴方向与起偏器的偏振方向夹角为45度，光弹性调制器的位相延迟为0.25×波长。
6.根据权利要求1所述的三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，其特征在于，所述步骤s4中，直流电压源的输出电压的最小值的取值范围为-10~-1v，最小值的取值范围为1~10v，计算机控制直流电压源每10s改变一次电压，步长为0.1~0.5v。
7.根据权利要求1所述的三维拓扑绝缘体bi2te3上下表面态光致反常霍尔电流区分方法，其特征在于，所述步骤s7中，对样品进行氧化处理的方法为：将样品置入无尘的空气氛围中，在室温下使其自然氧化1~20天。
技术总结