本发明涉及一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，属于稀土湿法冶金领域。
背景技术：
稀土元素包括iiib族的镧系元素及钪和钇共17种元素，其以优越的光、电、磁等方面的性能，成为当今世界高科技领域不可或缺的元素。我国稀土资源丰富，但长期以来我国稀土多以初级产品出口，稀土资源优势未能很好显现。随着高端科技的发展，稀土产品需求对纯度、晶型、粒度等要求也越来越高，制备高纯、晶型可控的稀土产品是目前行业的发展趋势。
碳酸稀土和草酸稀土是制备稀土产品的两种主要途径。草酸稀土制备过程中存在着对人体危害大、污染重、成本高、稀土转化率低等缺点逐渐被碳酸稀土代替。目前，报道的碳酸稀土制备工艺主要分为碳酸铵工艺和碳酸氢铵工艺，制备的碳酸稀土往往为无定型产品，需经过长达数天的陈化才能转变为晶型产品。这些方法制备的碳酸稀土对氯离子吸附、夹带严重，导致最终稀土产品中的氯离子含量过高，影响产品纯度和性能，成为制约产品高值化的因素之一。为减少稀土产品中氯离子的夹带，目前工业上通常采用大量的脱盐水对碳酸稀土进行洗涤，从而产生大量的工业废水，增加后续处理成本。另一方面，碳铵工艺在制备碳酸稀土过程中会不可避免的产生大量氨氮废水，整体上看这些工艺均具有较大的环保压力。在环保排放标准日益严格的大趋势下，这些工艺的应用将受到极大的限制。
综上所述，现有碳酸稀土制备工艺存在产品晶型差、氯离子含量高、废水处理量大等问题。因而，开发制备晶型可控高纯碳酸稀土的绿色新工艺，提高工艺绿色度及产品附加值，对充分发挥我国的稀土资源优势具有重要的现实意义。
技术实现要素：
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，通过可控的反应结晶和强化陈化两步工序，实现了低氯高纯、晶型可控碳酸稀土的绿色制备过程，为稀土产品的高值化利用提供技术支撑，具有效率高、流程简单、绿色度高等优点。
为达到这一发明目的，本发明采用以下技术方案：
一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，所述的方法为：稀土溶液与碳酸盐溶液通过反应结晶得到的浆液进入强化陈化工段，在二氧化碳存在的条件下进行强化陈化，反应结晶得到固相产物进行晶型重构后进行过滤，滤饼经过滤洗涤及干燥得到高纯、晶型良好的碳酸稀土。
所述分离方法的具体步骤为：
1)反应结晶：将稀土溶液和碳酸盐溶液按照体积流量比1:(1～1.05)(例如稀土溶液的体积流量与和碳酸盐溶液的体积流量之比为1:1、1:1.01、1：1.02、1:1.03、1:1.04或1:1.05等)加入反应结晶器，同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，经反应结晶得到浆料i；
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀；之后向陈化结晶器中通入co2，并维持陈化结晶器中co2的分压为120～1000kpa(例如co2的分压为120kpa、150kpa、180kpa、200kpa、300kpa、400kpa、500kpa、600kpa、700kpa、800kpa、900kpa或1000kpa等)，经强化陈化得到浆料ii；之后将浆料ii过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸稀土产品。
优选地，步骤1)所述的稀土溶液为单一稀土氯化物的溶液，其中稀土氯化物的浓度为0.1～2mol/l，例如0.1mol/l、0.3mol/l、0.5mol/l、0.7mol/l、0.9mol/l、1mol/l、1.2mol/l、1.4mol/l、1.5mol/l、1.8mol/l或2.0mol/l，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
优选地，步骤1)所述碳酸盐溶液的浓度与所述稀土溶液的浓度之比为1.45～1.55，例如1.45、1.46、1.47、1.48、1.49、1.50、1.51、1.52、1.53、1.54或1.55，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
作为本发明的优选技术方案，稀土溶液和碳酸盐溶液的浓度在上述限定范围内时，才能实现工艺技术最佳的稀土收率、纯度和产品形态。如果稀土溶液和碳酸盐溶液的浓度高于上述限定范围，将导致碳酸稀土的晶型不可控，产品多为无定型形态，氯离子的夹带增加且造成后续过滤洗涤困难；如果稀土溶液和碳酸盐溶液的浓度低于上述限定范围，则因反应物料的浓度过低影响工艺的处理效率，使得设备变大且稀土收率降低。
优选地，步骤1)所述反应结晶器的操作温度为40～180℃，例如40℃、50℃、60℃、70℃、80℃、90℃、100℃、110℃、120℃、130℃、140℃、150℃、160℃、170℃或180℃，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
作为本发明的优选技术方案，反应结晶器的操作温度在上述限定范围内时，才能实现反应结晶过程的精确控制，确保合适的反应结晶速率以得到合适的晶型碳酸稀土及最低程度的氯离子包覆。如果反应结晶器的操作温度高于上述限定范围，反应结晶速率过快，导致结晶表面的氯离子未来得及迁移而被包覆，影响产品纯度；如果反应结晶器的操作温度低于上述限定范围，反应结晶速率过慢，碳酸稀土趋向于成核而非生长，致使大量成核甚至形成无定型产品。
优选地，步骤1)所述反应结晶器中料液i的停留时间为0.5～4h，例如0.5h、1.0h、1.5h、2.0h、2.5h、3h、3.5h或4h，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
优选地，步骤2)所述陈化结晶器的操作温度为20～160℃，例如20℃、30℃、40℃、50℃、60℃、70℃、80℃、90℃、100℃、110℃、120℃、130℃、140℃、150℃或160℃，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
作为本发明的优选技术方案，陈化结晶器的操作温度在上述限定范围内时，才能实现陈化过程中碳酸稀土的晶型转化和重构，完成包覆氯离子的释放以保证最终产品的纯度。如果陈化结晶器的操作温度高于上述限定范围，陈化速率过快，导致被包覆的氯离子再次包夹；如果陈化结晶器的操作温度低于上述限定范围，则碳酸稀土晶型转化重构不彻底，导致被包覆的氯离子无法完全释放。
优选地，步骤1)所述碳酸盐溶液是由纯碳酸钠、或者纯碳酸氢钠、再或者碳酸钠与碳酸氢钠的混合物配制而成的溶液。
优选地，步骤2)所述陈化结晶器中料液ii的停留时间为1～6h，例如1.0h、1.5h、2.0h、2.5h、3h、3.5h、4.0h、4.5h、5h、5.5h或6h，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
优选地，步骤2)所述陈化结晶器配置循环风机。
优选地，步骤2)所述陈化结晶器配置循环风机的循环排气能力为5～100m3/m3料液ii，例如5m3/m3料液ii、10m3/m3料液ii、20m3/m3料液ii、30m3/m3料液ii、40m3/m3料液ii、50m3/m3料液ii、60m3/m3料液ii、70m3/m3料液ii、80m3/m3料液ii、90m3/m3料液ii或100m3/m3料液ii，以及上述点值之间的具体点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
可选地，步骤2)所述陈化结晶器的搅拌器ii为自吸式搅拌器。
本发明的原理是二氧化碳强化陈化不仅可以使碳酸稀土晶型重构，得到晶型规整表明光滑的碳酸稀土，从而减少晶体表面对氯离子的吸附；另一方面，在微观上通过溶解-重结晶过程将夹带的杂质氯离子释放，可明显降低碳酸稀土晶体内部包覆的氯离子含量。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果和优势：
(1)本发明提供了一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，通过反应结晶和强化陈化两步即制得低氯高纯、晶型良好的碳酸稀土，得到的碳酸稀土不仅晶型规整，且形貌及尺寸可控性好，易于过滤，便于工业化实施；另外，制备的碳酸稀土纯度高，氯离子含量不超过20ppm，大大低于现有技术标准要求的50ppm的规定值，产品附加值高。
(2)本发明的co2强化陈化技术，通过co2在陈化结晶过程中强制循环完成碳酸稀土的结晶转化与重构，不仅可减少碳酸稀土晶体表面对氯离子的稀土，以减少后续洗涤用水量，而且可完成碳酸稀土晶体内部包覆氯离子的释放，从根本上减少碳酸稀土对氯离子的夹带，工艺简便可行。
(3)本发明的方法简便，适用于所有稀土元素碳酸盐的制备，是一种普适性强的制备方法，易于大规模的工业化推广。
附图说明
图1.本发明的工艺流程示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明，但本发明并不限制于以下示例。
实施例1
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为0.1mol/l的氯化镨溶液500ml，使用碳酸钠配置浓度为0.15mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化镨溶液和碳酸盐溶液分别按照10ml/min和10.5ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为60℃，反应结晶器中料液i的停留时间为2h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为自吸式搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为120kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为5m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为80℃，料液ii的停留时间为1h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸镨产品。通过xrd和sem确认制得梭型碳酸镨，晶型良好，平均粒径为24μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为10ppm。
实施例2
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为0.5mol/l的氯化钕溶液500ml，使用碳酸氢钠配置浓度为0.775mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化钕溶液和碳酸盐溶液分别按照5ml/min和5.1ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为40℃，反应结晶器中料液i的停留时间为4h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为常规搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为160kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为20m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为20℃，料液ii的停留时间为5h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸钕产品。通过xrd和sem确认制得进行为梭型碳酸钕，晶型良好，平均粒径为5μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为12ppm。
实施例3
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为1mol/l的氯化钇溶液500ml，使用53g碳酸钠与19.32g碳酸氢钠配置浓度为1.46mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化钇溶液和碳酸盐溶液均按照17ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为180℃，反应结晶器中料液i的停留时间为0.5h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为自吸式搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为1000kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为45m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为160℃，料液ii的停留时间为3h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸钇产品。通过xrd和sem确认制得球型碳酸钇，晶型良好，平均粒径为0.15μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为19ppm。
实施例4
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为1.5mol/l的氯化镝溶液500ml，使用53g碳酸钠和54.6g碳酸氢钠配置浓度为2.3mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化镝溶液和碳酸盐溶液分别按照8ml/min和8.1ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为120℃，反应结晶器中料液i的停留时间为3h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为自吸式搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为240kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为75m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为120℃，料液ii的停留时间为4h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸镝产品。通过xrd和sem确认制得球型碳酸镝，晶型良好，平均粒径为0.12μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为14ppm。
实施例5
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为2mol/l的氯化镥溶液500ml，使用106g碳酸钠和40.32g碳酸氢钠配置浓度为2.96mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化镥溶液和碳酸盐溶液分别按照12ml/min和12.4ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为100℃，反应结晶器中料液i的停留时间为0.8h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为常规搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为180kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为100m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为80℃，料液ii的停留时间为2.8h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸镥产品。通过xrd和sem确认制得球型碳酸镥，晶型良好，平均粒径为0.1μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为18ppm。
实施例6
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为1.6mol/l的氯化镨溶液500ml，使用15.9g碳酸钠和87.9g碳酸氢钠配置浓度为2.46mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化镨溶液和碳酸盐溶液分别按照2.5ml/min和2.6ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为80℃，反应结晶器中料液i的停留时间为4h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为自吸式搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为140kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为18m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为30℃，料液ii的停留时间为4.5h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸镨产品。通过xrd和sem确认制得梭型碳酸镨，晶型良好，平均粒径为0.14μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为8ppm。
实施例7
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为0.8mol/l的氯化镧溶液500ml，使用47.7g碳酸钠和12.6g碳酸氢钠配置浓度为1.2mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化镧溶液和碳酸盐溶液分别按照6ml/min和6.05ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为70℃，反应结晶器中料液i的停留时间为1.5h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为自吸式搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为130kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为24m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为60℃，料液ii的停留时间为6h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸镧产品。通过xrd和sem确认制得棒状碳酸镧，晶型良好，平均粒径为12μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为10ppm。
实施例8
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图如图1所示。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为1.8mol/l的氯化钐溶液500ml，使用115g碳酸氢钠配置浓度为2.74mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化钐溶液和碳酸盐溶液分别按照4.5ml/min和4.6ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为90℃，反应结晶器中料液i的停留时间为3h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为自吸式搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为190kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为32m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为70℃，料液ii的停留时间为2.5h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸钐产品。通过xrd和sem确认制得梭型碳酸钐，晶型良好，平均粒径为0.12μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为9ppm。
实施例9
本实施例提供一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，工艺流程图见图1。具体步骤如下：
1)反应结晶：配置浓度为1.4mol/l的氯化钆溶液500ml，使用115g碳酸钠配置浓度为2.17mol/l的碳酸盐溶液500ml；将氯化钆溶液和碳酸盐溶液分别按照8ml/min和8.1ml/min的流量通过计量泵加入到2l的反应结晶器中，加入料液的同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，控制反应结晶器的操作温度为150℃，反应结晶器中料液i的停留时间为1.2h，反应结晶结束后得到浆料i。
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器2l中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀，搅拌器ii为自吸式搅拌器；向陈化结晶器中通入co2，维持陈化结晶器中co2的分压为480kpa，同时启动循环风机促进co2的循环，循环风机的循环排气能力为16m3/m3料液ii；控制陈化结晶器的操作温度为140℃，料液ii的停留时间为1.2h；强化陈化结束后得到浆料ii后过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸钆产品。通过xrd和sem确认制得球型碳酸钆，晶型良好，平均粒径为0.2μm，通过定量离子色谱测定得到其中的氯离子含量为14ppm。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，但本发明并不局限于上述工艺步骤，即不意味着本发明必须依赖上述工艺步骤才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明所选用原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
1.一种制备晶型可控高纯碳酸稀土的方法，其特征在于：稀土溶液与碳酸盐溶液通过反应结晶得到的浆液进入强化陈化工段，在二氧化碳存在的条件下进行强化陈化后，滤饼经过滤洗涤及干燥得到晶型良好且纯度高的碳酸稀土；所述的制备方法具体包括以下步骤：
1)反应结晶：将稀土溶液和碳酸盐溶液按照体积流量比1:(1～1.05)加入反应结晶器，同时启动反应结晶器中的搅拌器i，确保反应结晶器中的料液i混合均匀，经反应结晶得到浆料i；
2)强化陈化：将步骤1)得到的浆料i送入陈化结晶器中，同时启动陈化结晶器中搅拌器ii，确保陈化结晶器中的料液ii混合均匀；之后向陈化结晶器中通入co2，并维持陈化结晶器中co2的分压为120～1000kpa，经强化陈化得到浆料ii；之后将浆料ii过滤得到固相i，将固相i洗涤和干燥得到碳酸稀土产品。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤1)所述的稀土溶液为稀土氯化物的溶液，其中稀土氯化物的浓度为0.1～2mol/l；所述碳酸盐溶液的浓度与所述稀土溶液的浓度之比为1.45～1.55。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤1)所述反应结晶器的操作温度为40～180℃。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤1)所述反应结晶器中料液i的停留时间为0.5～4h。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤1)所述碳酸盐溶液是由纯碳酸钠、或者纯碳酸氢钠、再或者碳酸钠与碳酸氢钠的混合物配制而成的溶液。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤2)所述陈化结晶器的操作温度为40～160℃。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤2)所述陈化结晶器中料液ii的停留时间为1～6h。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤2)所述陈化结晶器中配置循环风机；优选地，循环风机的排气能力为5～100m3/m3料液ii。
技术总结